层状氧缺陷钙钛矿上原位析出纳米金属及其协同催化碳烟消除反应

我室李建辉博士与加拿大阿尔伯塔大学(University of Alberta)Jing-Li Luo教授、华斌博士合作,致力于多功能钙钛矿上高活性纳米金属粒子的原位析出及其催化作用研究。近期,该小组孙毅飞博士利用钙钛矿Pr0.5Ba0.5Mn0.9Co0.1O3-delta在还原性气氛中自发重构生成层状结构为驱动力,在催化剂表面原位析出大量均匀分散的Co纳米粒子,并伴随高浓度氧空位的生成。在反应条件下,析出的金属纳米Co表层发生自氧化形成Co3O4@Co核壳结构,与活性氧空位表现出明显的协同催化效应,大幅降低模拟汽车发动机中碳烟消除反应的起燃温度。该工作为研发廉价高效的碳烟消除低温非贵金属基催化剂提供了新的思路,并为一步合成具有多种协同活性中心位的催化剂提供新的方向。

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ACS Catalysis, 2016DOI: 10.1021/acscatal.6b00081


此外,该工作采用多种原位表征手段系统研究了催化反应过程和两种反应活性中心间的协同催化机理。其中环境透射电镜(environmental TEM)原位观察到了反应过程中不同活性位上的碳消除过程;原位Raman探究了反应过程中催化剂表面活性氧物种的变化过程;高分辨电镜(HR-TEM)和高角环形暗场成像 (HAADF)验证了反应条件下Co3O4@Co的核壳结构。


这一研究成果发表于《ACS Catal.》上。


http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.6b00081


原文:Bifunctional Catalyst of Core�Shell Nanoparticles Socketed on Oxygen-Deficient Layered Perovskite for Soot Combustion: In Situ Observation of Synergistic Dual Active Sites

ACS Catal., 2016, 6, 2710�2714, DOI: 10.1021/acscatal.6b00081

 

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