多相催化原位拉曼光谱研究进展

    我室陈秉辉、傅钢教授与学院李剑锋教授课题组在多相催化原位拉曼光谱研究领域取得了重要进展,相关研究成果以“In-situ dynamic tracking of heterogeneous nanocatalytic processes by shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy” 为题于2017年5月24日发表在《自然-通讯》(Nature Communications, 2017, 8, 15447, DOI:10.1038/ncomms15447)。
    原位监测纳米催化反应过程对深入认识反应机理、设计高效催化剂具有重要意义。作为一种具有超高灵敏度的表面分析技术,表面增强拉曼光谱(SERS)是可提供反应过程中催化剂表面吸附物种的丰富信息。然而,仅有Au、Ag、Cu等少数金属在形成特定纳米结构时才能提供较强的拉曼增强,且它们会对催化剂的性质及反应过程产生严重干扰。这就极大地限制了SERS在实际多相催化体系中的应用。鉴于此,该论文发展了一种利用壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱原位监测纳米催化过程的方法(SHINERS卫星策略)。通过将纳米催化剂组装于壳层隔绝纳米粒子(SHINs)表面,形成SHIENRS卫星结构,利用内核Au纳米粒子增强催化剂表面的拉曼信号,SiO2壳层隔绝Au对催化剂及反应的影响,从而直接获得了纳米催化剂表面物种的真实信息。利用这种SHINERS卫星策略,他们实现了CO氧化反应的原位监测,直接观测到了反应条件下催化剂表面吸附物种(例如表面氧化物、氧物种、Pt-C及Pd-C等,并结合DFT计算,对反应机理进行了阐述。该研究表明SHINERS卫星策略可作为原位跟踪催化反应过程的有效方法,为纳米催化的原位研究提供了一种新的思路。


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    该工作是在李剑锋教授、陈秉辉教授、傅钢教授指导下合作完成的。第一作者是化学化工学院博士后张华博士,王琛、孙菡蕾、张月皎完成了部分合成工作,物理系陈舒博士与杨志林教授完成物理计算,密度泛函理论计算由傅钢教授完成。
      
论文链接:https://www.nature.com/articles/ncomms15447

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