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铜基催化剂在酯加氢中的失活机理获得新认识

2015-12-23

我室袁友珠教授课题组与美国南卡罗来纳大学Williams教授进行协作,就硅胶负载型铜基催化剂(Cu/SiO2)在草酸二甲酯(DMO)加氢制EG时表现出的失活原因展开了深入研究,结果表明,反应产物和作为溶剂的甲醇可在临氢反应条件(200 °C)下分解产生CO,并与催化剂表面的Cu+稳定结合,毒化催化剂。另外,CO的毒化将诱导Cu纳米颗粒发生Ostwald熟化(Ostwald ripening),而反应放出的热量加剧了该过程。这些综合因素导致铜基催化剂的烧结,表面铜物种种类失衡,从而造成催化剂的不可逆失活。该工作加深了对铜基催化剂催化酯加氢失活机理的认识,为高效铜基催化剂的研制提供思路。相关工作发表于J. Phys. Chem. C, 2015, 119, 13758-13766。