2015-12-24
我室袁友珠教授课题组以生物质基平台分子5-羟甲基糠醛(5-HMF)选择性加氢/氢解制备2,5-呋喃二甲醇(FDM)和2,5-二甲基呋喃(DMF)为目标反应,通过引入Fe对负载型Ni基催化剂进行改性,制备了非贵双金属Ni-Fe/CNTs催化剂。结果表明,在较高温度(473 K)单金属Ni/CNTs催化剂催化5-HMF选择性加氢时,不仅涉及C=O键的加氢和C-O键的断裂,而且伴随着C=C的加氢、C-C键的断裂和脱羰基反应,从而降低了目标产物DMF的选择性(46.3%);在双金属Ni-Fe/CNTs催化剂上,DMF的选择性随着Fe含量的增加呈火山型变化趋势,当Ni/Fe=2.0时,催化性能最佳,DMF的选择性达到91.3%;改变反应温度至383 K,而其它条件不变时,Ni2-Fe1/CNTs催化剂对FDM的选择性达到96.1%,即通过改变反应温度可分别高选择性得到FDM或DMF,而且催化剂可以通过磁分离的方法进行回收。相关工作发表于ChemCatChem 2015, 7, 1701-1707。