2015-12-30
我室袁友珠教授课题组通过CNTs和三聚氰胺胺化焙烧的方法制备了氮掺杂的碳纳米管（N-CNTs），再通过浸渍法和甲醛还原法制得金属纳米粒子较小、并且分散较为均匀的Pt/N-CNTs和Pt/CNTs催化剂，并将其应用于无碱条件下甘油选择性氧化制甘油酸反应。结果表明，Pt/N-CNTs催化剂上载体的表面碱度、催化剂的表面缺陷以及电子结构的变化都有利于反应物甘油在催化剂表面的吸附和活化，使得催化剂在非碱性、温和条件下具有较高的催化氧化甘油的活性以及甘油酸的选择性。优化的1%Pt/N-CNTs(5.74，氮含量/%)催化剂具有较好的活性，在反应条件333 K、常压、甘油/Pt = 500 (mol/mol)时，甘油的转化率达76.1%，甘油酸的选择性达55.6%，并且通过H2还原的方法可以实现Pt基催化剂的完全再生。相关论文发表于RSC Adv., 2015, 5, 31566-31574。
同时，我们制备了1%Au/CMK-3催化剂用于非碱性条件下葡萄糖选择性氧化制葡萄糖酸，相对于其他载体表现出了优良的反应性能，在383 K和0.3 MPa的反应条件下（葡萄糖/金=1000），2 h时转化率可达92%。表征结果表明，载体的比表面积和介孔结构对反应活性起到了很重要的作用。循环反应后的催化剂由于产物葡萄糖酸的吸附，导致活性中心被覆盖，反应物无法与活性中心接触，转化率有一定的下降，但通过热碱液的处理，活性基本可以完全恢复。相关论文发表于ACS Catal., 2015, 5, 2659-2670。
