2021-01-15
近日,袁友珠教授课题组在CO2加氢耦合芳胺和硝基芳烃N-烷基化领域发表相关综述,以“CO2加氢耦合芳胺和硝基芳烃N-烷基化催化剂研究进展”为题发表于《科学通报》(2020,DOI: 60/TB-2020-1311)。
N-烷基芳胺用途广泛,是石油化工、橡胶产业、染料制备、药物研发和精细化学品合成等领域的重要中间体。近年来,以储量丰富的温室气体CO2作为C1资源,将CO2加氢与芳胺或硝基芳烃N -烷基化耦合制备N -烷基芳胺的催化剂研究取得显著进展。同时,有机化合物与CO2加氢耦合构筑C–C和C–N键合成化学品的反应体系相继报道。CO2加氢与N-烷基化反应耦合改变了以往采用醇类和卤代烷等原料制备N-烷基化产物的方式,在一定程度上改善了反应过程中高温高压、副反应较多、设备腐蚀和环境污染等问题,并助力缓解温室气体效应;同时,水作为反应过程中的唯一副产物,使得反应过程更加绿色环保。
由于CO2在热力学上的稳定性和动力学上的惰性,高效催化剂和催化体系的研发是研究的热点和难点;同时,CO2加氢与芳胺N-烷基化反应耦合,在产物选择性方面存在串联反应的关系。为了提高已知催化体系的反应活性和设计新型催化剂,进一步深入了解反应机理显得尤为重要。此外,在对CO2加氢与芳胺和硝基芳烃N-烷基化耦合理解的基础上,有选择地把CO2转化为其他功能化的N-烷基化合物仍有待进一步深化和完善;而选择地把CO2转化C2化合物,进而与芳胺或硝基芳烃耦合N-烷基化,则是具有挑战性的课题。
该工作在袁友珠教授指导下完成,中国科学院青岛生物能源与过程研究所杨勇教授、中国科学院长春应用化学研究所赵凤玉教授作为共同通讯作者。2019届博士生谢亚飞为论文第一作者,课题组博士生方辉煌、左佳昌、柳晓英等协助了论文撰写的部分工作。
论文链接:http://engine.scichina.com/doi/10.1360/TB-2020-1311